La carriera di THEO JAMES comincia come protagonista maschile, al fianco di Kate Beckinsale nel film UNDERWORLD - IL RISVEGLIO, l'ultimo della famosa serie. Dopo aver recitato in INSURGENT, è volato in Irlanda sul set di THE SECRET SCRIPTURE, per Jim Sheridan. Nel film, James interpreta un prete irlandese, al fianco di Rooney Mara. Nel 2015 James è stato il protagonista maschile in ben due film: il mystery LONDON FIELDS, con Johnny Depp e Billy Bob Thornton; e la pellicola indipendente IL SEGRETO, con Richard Gere e Dakota Fanning.
Tra gli altri film interpretati: la commedia inglese FINALMENTE MAGGIORENNI (dove recita nei panni del cattivo) e INCONTRERAI L'UOMO DEI TUOI SOGNI di Woody Allen, dove interpreta un ruolo minore.
Sul piccolo schermo, è di James l'indimenticabile interpretazione di Kemal Pamuk nella prima stagione dell'acclamata serie DOWNTON ABBEY. Ha interpretato il Detective Walter Clark nella serie GOLDEN BOY, acclamata dalla critica, al fianco di Chi McBride; infine, ha recitato anche nella serie inglese BEDLAM.
Nato a Londra, James si è formato alla prestigiosa Old Vic Theatre School, in Inghilterra.