Emily Blunt sale alla ribalta internazionale come protagonista del pluripremiato film britannico di Pawel Pawlikowski MY SUMMER OF LOVE, un'inebriante storia romantica in cui interpreta la misteriosa e privilegiata Tamsin, che si trasforma in oggetto dell'ossessione di una ragazza del paese. Emily vince il premio come Miglior Promessa agli Evening Standard Film Awards del 2004 e una nomination, sempre come Miglior Promessa, ai British Independent Film Awards dello stesso anno. Nel 2004 Emily gira, al fianco di Bill Nighy e Miranda Richardson, il film TV acclamato dalla critica "Gideon's Daughter", in cui interpreta Natasha, l'irrequieta figlia di un uomo d'affari apparentemente più dedicato alla sua carriera e alla sua donna che non a lei. Diretto da Stephen Poliakoff, il film si svolge durante quell'intensa estate del 1997, con la vittoria dei Laburisti di Blair alle elezioni generali e la morte della Principessa Diana a fare da sfondo. Il film è trasmesso dalla BBC nel 2006 e per la sua interpretazione Emily vince un Golden Globe nel 2007 come Miglior Attrice Non-Protagonista di un Film TV. Nel 2005 Emily vola a New York per le riprese de IL DIAVOLO VESTE PRADA, nei panni della nevrotica e sempre sull'orlo di una crisi di nervi Emily Charlton, assistente senior della rivista di moda Runway. Diretto da David Frankel e con Anne Hathaway, Meryl Streep e Stanley Tucci, il film esce nelle sale statunitensi a giugno del 2006 incassando oltre 125 milioni di dollari. Per la sua interpretazione nel film, Emily riceve una nomination nella categoria Miglior Rivelazione Femminile ai Teen Choice Awards del 2006 , vince il premio per Miglior Rivelazione dell'anno ai Movieline Young Hollywood Awards dello stesso anno ed è nominata nella categoria Miglior Attrice Non-Protagonista ai Golden Globe e ai BAFTA. Il film esce nel Regno Unito nell'ottobre del 2006 e a livello mondiale incassa oltre 320 milioni di dollari. Emily vince una nomination nella categoria Miglior stella Emergente ai premi BAFTA del 2007. Ad agosto del 2006 Emily comincia a girare THE GREAT BUCK HOWARD, film scritto e diretto da Sean Mcginly e con Tom Hanks, John Malkovich e Colin Hanks. Emily interpreta Valerie, un'agguerrita pubblicitaria ingaggiata da un mago che vuole dare nuovo slancio alla sua carriera. Il film debutta al Sundance nel 2008 ed esce nelle sale statunitensi a marzo del 2009. Emily è anche tra le protagoniste del film L'AMORE SECONDO DAN, con Steve Carell, Juliette Binoche e Dane Cook, de IL CLUB DI JANE AUSTEN, con Maria Bello, Frances McDormand, Kevin Zegers e Hugh Dancy, dove interpreta un'insegnante riservata e infelice che brama qualcosa in più rispetto a quanto la vita le abbia riservato. Successivamente Emily passa vari mesi ad Albuquerque, nel New Mexico, per girare SUNSHINE CLEANING, diretto da Christine Jeffs che racconta la storia di due sorelle che danno inizio a un'attività imprenditoriale di successo nel campo della pulizia di scene del crimine. Per il suo ruolo nel film Emily riceve una nomination ai Critic's Choice Award come Miglior Attrice Non-Protagonista. Emily è nel cast de LA GUERRA DI CHARLIE WILSON di Mike Nichols, con Tom Hanks, Julia Roberts e Philip Seymour Hoffman, che esce nelle sale americane a dicembre del 2007. E' la protagonista del film biografico THE YOUNG VICTORIA, prodotto da Martin Scorsese, per la sceneggiatura di Julian Fellowes e la regia di Jean-Marc Vallee, dove interpreta la Regina Vittoria da giovane e nei primi anni del suo regno. Nel cast anche Miranda Richardson, Jim Broadbent e Rupert Friend. Il film è scelto per la serata di chiusura del Toronto Film Festival del 2009. Per la sua interpretazione la Blunt è nominata nella categoria Miglior Attrice dei Golden Globe e dei Critic's Choice Awards del 2010. A febbraio del 2010 Emily esce nelle sale con il tanto atteso thriller d'epoca WOLFMAN. Diretto da Joe Johnston, Emily ne è la protagonista femminile, al fianco di Benicio del Toro e Anthony Hopkins, nel ruolo di Gwen Conliffe, una donna in lutto per la morte del marito che si avvicina al fratello durante la caccia al lupo mannaro che l'ha ucciso. A dicembre del 2010 esce nelle sale nel ruolo della Principessa Lilliputia nella rivisitazione del classico di Jonathan Swift I FANTASTICI VIAGGI DI GULLIVER. Il film segue le avventure contemporanee dello scrittore di viaggi Lemuel Gulliver, che dopo aver accettato un incarico nelle Bermuda finisce sull'isola di Lilliput . Emily è tra le protagoniste. A marzo del 2011 Emily è la co-protagonista nel thriller I GUARDIANI DEL DESTINO, per la regia di George Nolfi con Matt Damon. A ottobre del 2010 Emily è protagonista femminile del thriller fantascientifico LOOPER, la storia di un gruppo di killer che spedisce i cadaveri delle proprie vittime indietro nel tempo. Emily interpreta una ragazza madre che fa di tutto per proteggere il figlio. Nel cast anche Bruce Willis e Joseph Gordon-Levitt, il tutto per la regia di Rian Johnson. Emily è stata co-protagonista di FIVE YEAR-ENGAGEMENT, con Jason Segel, Alison Brie, Rhys Ifans e Chris Pratt, per la regia di Nicholas Stoller e con la sceneggiatura di Nicholas e Jason Segel. E' una delle protagoniste del film Disney INTO THE WOODS.