ALFIE ALLEN si è imposto alla critica internazionale nel 2011, quando è stato scelto per interpretare Theon Greyjoy nella serie di HBO Il Trono di Spade. Ha continuato a lavorare nel cinema ed è apparso in SoulBoy, The Kid, Freestyle e Powder. Nel 2012 è stato protagonista nel thriller inglese Confine.
La prima esperienza professionale di Allen è stata nel 1998 nella commedia You Are Here, scritta da Matt Lucas e David Williams. Lo stesso anno è apparso insieme a sua sorella Lily nel film Elizabeth, prodotto dalla madre. Tra i suoi primi lavori ci sono piccoli ruoli in Agente Cody Banks 2 - Destinazione Londra (diretto dallo zio Kevin Allen), Espiazione e in Casualty 1907 la storica serie ospedaliera di BBC1.
Nel 2008 Allen ha ottenuto il ruolo di Daniel Radcliffe nel remake di Equus in una tournée nazionale. Nell'aprile 2009 è stato protagonista insieme a Jaime Winstone, all'epoca sua compagna, nel video musicale per Dust Devil dei Madness. Ha inoltre interpretato un ruolo in Freefall, telefilm di BBC2.